学术.探索

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高等研究院研究生在《美国化学会志》以主封面形式在线发表论文

时间:2023-12-29 10:28:59    来源:    点击:

通讯员高妍近日,《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society) 以主封面(Front Cover)形式在线发表我校高等研究院陆庆全教授课题组在有机电化学领域的最新研究成果。论文题目为Asymmetric Paired Electrocatalysis: Enantioselective Olefin−Sulfonylimine Coupling(《不对称成对电催化:对映选择性烯烃−磺酰亚胺偶联》)。高等研究院博士研究生黄成(现为在站博士后)和2021级硕士研究生陶永胜为共同第一作者,陆庆全教授为通讯作者,武汉大学为唯一署名单位和通讯作者单位。

不对称电催化为通过新的反应途径合成手性分子提供了新策略。通过不对称成对电解同时在两个电极表面上激活反应物,这比单电极合成更节能、更经济。由于电解池中两电极间的远距离和低传质效率,阳极和阴极同时产生的高反应性中间体通常不足以稳定,无法从一侧迁移到另一侧,对高效的不对称成对电解仍提出了挑战。

不对称成对电催化:对映选择性烯烃−磺酰亚胺偶联

陆庆全课题组发展了一种“不对称成对电催化”策略,成对的阳极/阴极催化剂作为稳定的穿梭介质,将电子从电极上传输到溶剂中发生均相过程,在不受分子扩散和电极间传输速率限制的情况下选择性偶联高反应性中间体。在一体电解池中,地球丰产金属Co和Ni分别作为阳极和阴极催化剂,首次报道了一种用于不对称烯烃磺酰亚胺偶联的配对电催化策略。一系列烯烃可以与磺酰亚胺偶联,得到具有良好至优异立体选择性(高达96%ee)的四取代碳立体中心的手性胺产物。

据悉,该研究工作得到了国家中组部、国家自然科学基金委、武汉大学、高等研究院的支持。测试得到武汉大学科研公共服务条件平台的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c10194